Ekspedycja Rossa W 1839 James Clark Ross, z którym Crozier zaprzyjaźnił się podczas wypraw Parry’ego, rozpoczął ekspedycję badawczą dookoła Antarktydy. Crozier został zastępcą dowódcy i kapitanem okrętu HMS „Terror”. Podczas postoju na Tasmanii poznał gubernatora Johna Franklina i zakochał się w jego siostrzenicy Sophii Cracroft, która odrzuciła jego oświadczyny. Wyprawa Rossa i Croziera, rozpoczęta 12 listopada 1840, przyniosła wiele istotnych odkryć geograficznych; odkryto m.in. Lodowiec Szelfowy Rossa i Wyspę Rossa z aktywnym wulkanem Erebus. W następnych latach lód nie pozwalał już dotrzeć tak daleko na południe, ale Crozier prowadził pomiary pola magnetycznego w Antarktyce, Australii i Nowej Zelandii. Wyprawa powróciła do Anglii 4 września 1843. 7 grudnia 1843 roku Crozier został członkiem Royal Society, w uznaniu jego pracy badawczej nad magnetyzmem.
Ekspedycja Franklina W 1844 roku do Anglii powrócił Franklin, a Crozier ponownie został odrzucony przez jego siostrzenicę. Crozier został jednak zastępcą Franklina w kolejnej wyprawie do Arktyki. Ponownie przypadło mu też dowodzenie „Terrorem”. „Terror” i „Erebus” wypłynęły z Anglii 19 maja 1845 i zaginęły w Arktyce.