W listopadzie 2005 roku zespół zadebiutował pod większą wytwórnią – Toshiba EMI, z singlem , a następnie w styczniu 2016 roku wydali singel – oba znalazły się w Top 50 listy Oricon Singles Chart. Przechodząc pod dużą wytwórnię, Noda wyjaśnił, że zespół miał takie samo stanowisko jak będąc niezależnym dodając, że „myślenie, że jesteśmy ważniejsi w dużej wytwórni, byłoby błędem”. Trzeci album ogólnie i pierwszy pod nowa wytwórnią, Radwimps 3 ~Mujintō ni motte ikiwasureta ichimai~, ukazał się w marcu 2006 roku, i był przełomem w ich popularności, debiutując na 13. miejscu listy albumów Oricon. W albumie Radwimps 3 dostrzeżono zmianę stylu muzycznego grupy, dzięki czemu miał bardziej eksperymentalne brzmienie.
Pod koniec 2006 roku popularność zespołu wzrosła: czwarty album Radwimps 4 ~Okazu no gohan~, promowany przez single i (Top 20) oraz (4.), zadebiutował na piątej pozycji i sprzedał się w liczbie ponad 100 tys. egzemplarzy. W tym czasie starsze wydawnictwa zespołu, takie jak Radwimps, Radwimps 2 i „Kiseki”, po raz pierwszy weszły na rankingi sprzedaży i utrzymywały się na nich przez długie okresy czasu, a Radwimps ostatecznie uzyskał złoty certyfikat RIAJ.