W 2021 roku w rozgrywanych w Moskwie Mistrzostwach Świata we wspinaczce sportowej, niespełna 20-letnia zawodniczka AZS PWSZ Tarnów zdobyła złoty medal w konkurencji na czas. Natalia Kałucka bardzo dobrze spisywała się przez całe mistrzostwa. Już w eliminacjach zajęła dobrą, czwartą lokatę. Następnie w 1/8 finału pokonała swoją siostrę bliźniaczkę – Aleksandrę. W ćwierćfinale była lepsza od Elizawiety Iwanowej. W półfinale Kałucka zmierzyła się z Aleksandrą Mirosław, dwukrotną mistrzynią świata i aktualną rekordzistką świata. Ostatecznie po błędzie rekordzistki świata do finału awansowała Kałucka, a w nim pewnie wygrała z Julią Kapliną.
W 2022 roku w konkurencji na czas zdobyła srebrny medal World Games oraz brązowy medal Mistrzostw Europy. W Akademickich Mistrzostwach Świata zdobyła brązowy medal, a w Europejskich Igrzyskach Akademickich medal srebrny. Trzy razy stawała na podium w zawodach Pucharu Świata, w klasyfikacji generalnej uplasowała się 3. miejscu.
W 2023 roku, podczas zawodów rozgrywanych w Tarnowie, zdobyła złoty medal Igrzysk Europejskich. W finale poprawiła rekord życiowy osiągając czas 6,57 s. W tym samym roku odniosła zwycięstwo w końcowej klasyfikacji Pucharu Świata. W szwajcarskim Villars, wygrała po raz pierwszy zawody Pucharu Świata.