Tym samym zaczęła tworzyć własny styl, w którym badała możliwości zjawisk optycznych, dzięki którym op-artowe obrazy Riley wywołują dezorientujący efekt dla oka. W 1960 namalowała ostatni figuratywny obraz, Pink Landscape. mały|Słupek w Winchesterze pomalowany w stylu „czarno-białego okresu” Riley|alt= W 1961, po kolejnym kryzysie twórczym, Riley rozpoczęła najważniejszy, „czarno-biały okres” swojej kariery, który charakteryzował się wykorzystaniem skrajnych kontrastów. Efekty, których osiągnęła przy użyciu figur geometrycznych, zostały szybko przywłaszczone przez kulturę popularną. Według Roberta Kudielki, jej osiągnięciem było wykorzystanie środków wyrazu malarstwa abstrakcyjnego do ewolucji od obrazów skupionych na spektrum kolorów do przestrzennego, plastycznego podejścia do koloru na płaszczyźnie. Wśród najistotniejszych prac z tego okresu znajdują się Kiss (1961), Shiver (1964) i Crest (1964). Riley w tym czasie zyskała status gwiazdy: jej londyńska wystawa z Richardem Feigenbaumem wyprzedała bilety jeszcze przed otwarciem, nowojorskie sklepy używały motywów Riley do dekoracji witryn i projektowania tkanin, a kobiety szyły sobie sukienki z jej wzorami. Z nagłej sławy Riley próbowali skorzystać inni artyści, jak było w przypadku Josefa Albersa, który nazwał artystkę swoją „córką”.