W 1917 roku pozwolono mu przenieść się do Moskwy, gdzie wraz z przyjaciółmi założył laboratorium chemiczne. Jesienią 1919 roku próbował uciec z sowieckiej Rosji do Austrii przez Estonię za pomocą sfałszowanych dokumentów, ale w Pskowie został aresztowany przez Czeka. Wienerberger został skazany za „szpiegostwo”. Znaczną część lat 20. spędził w więzieniu na Łubiance w Moskwie. Podczas pobytu w rosyjskim więzieniu jego umiejętności inżyniera chemika zostały docenione przez rząd radziecki. Wienerberger, jak wiele więźniów zagranicznych, pracował przy produkcji lakierów i farb, gdzie został inżynierem. Później pracował w fabrykach produkujących materiały wybuchowe.
W 1927 roku jego małżeństwo z Josefiną Rönimois, pochodzącą z bałtyckich Niemców, rozpadło się. Josefina wraz z córką Annemarie i jej synem Aleksandrem pozostała w Estonii (później Annemarie przeniosła się do Austrii). W 1928 roku, po raz pierwszy po wydostaniu się z niewoli, Wienerberger odwiedził swoich krewnych w Wiedniu i zawarł związek małżeński z Lilly Zimmermann, córką producenta ze Schwechat. Po powrocie do Moskwy zniesiono z niego ograniczenia, które pozwoliły jego żonie przenieść się do Związku Radzieckiego. W 1931 roku małżeństwu Wienerbergerów urodziła się córka Margot (władze radzieckie pozwoliły żonie inżyniera wrócić do Wiednia na czas porodu).