W 1925 został wybrany na radnego gminy Douarnenez, jego kariera polityczna nabrała tempa w 1932, gdy został wybrany do Komitetu Centralnego PC, zaś już w 1936 został wybrany deputowanym do Zgromadzenia Narodowego z departamentu Sekwana.
Po delegalizacji Partii Komunistycznej Charles Tillon został pozbawiony mandatu oraz zaocznie skazany na pięć lat pozbawienia wolności i praw obywatelskich za szerzenie propagandy III Międzynarodówki. W przeciwieństwie do pozostałych członków głównego kręgu władz partyjnych (min. Sekretarza Generalnego KC PC Jacques’a Duclosa) sprzeciwił się dyrektywie Kominternu w sprawie zachowania przez partie komunistyczne w Europie neutralności wobec wojny III Rzeszy z Aliantami, której przyczyną był pakt Ribbentrop-Mołotow. W odpowiedzi na wygłoszoną przez Marsz. Philippe’a Pétaina 17 czerwca 1940 zapowiedź kapitulacji, w Bordeaux sformował on pisemny apel do narodu francuskiego, wzywając do oporu przeciwko reprezentowanemu przez Niemcy i Włochy faszyzmowi oraz rządowi Petaina, ale nie w sojuszu z Wielką Brytanią jako państwem monarchistycznym i kapitalistycznym.