Zaadaptowała i ćwiczyła swoją metodę u córki, aby pomóc jej w rehabilitacji poprzez muzykę po urazie głowy po kopnięciu przez konia.
Talent Natalii Lafourcade ujawnił się wcześnie, nie tylko w śpiewie, ale również w grze na gitarze i fortepianie. W wieku 14 lat dołączyła do grupy pop Twist, a wkrótce potem postanowiła formalnie studiować muzykę. Zaczęła pisać piosenki, a w wieku 17 lat podpisała pierwszą umowę z wytwórnią Sony Music. Głos Lafourcade został sklasyfikowany jako sopran liryczny.
Nagrania i uznanie Jej debiutancki solowy album, Natalia Lafourcade (2002), znalazł się na szczycie list przebojów w Meksyku. W 2005 roku założyła zespół Natalia y La Forquetina, a wraz z nimi nagrała album Casa, wyprodukowany przez Emanuela del Real (z Café Tacvba) i Aureo Baqueiro, otrzymując Latin Grammy za najlepszy album rockowy. Po rozstaniu ze swoim zespołem w 2006 roku napisała kompozycje instrumentalne do EPki, Las quatro estaciones del amor (Cztery sezony miłości) (2006), współpracując z National Youth Orchestra of Veracruz. W następnym materiale wróciła do pracy solo, pisząc oryginalne piosenki popowe na albumie, HU HU HU (2009).