Choć wydawało się, że niepowodzenie albumu The Madcap Laughs na zawsze przekreśli karierę Syda Barretta, EMI postanowiła zaryzykować raz jeszcze. O pomoc w tworzeniu albumu Barrett znów poproszono członków Pink Floyd – zgodzili się David Gilmour i Rick Wright. David Gilmour był producentem, zagrał również partię gitary basowej. Oprócz tego w sesji wzięli udział Richard Wright na instrumentach klawiszowych oraz Jerry Shirley z zespołu Humble Pie na perkusji. Tym razem w pracę nad albumem włożono o wiele więcej wysiłku. Poszczególne utwory wydają się lepiej dopracowane, a brzmienie całości jest bardziej spójne. Z relacji muzyków uczestniczących w sesji wynika jednak, że stan psychiczny Barretta uległ w międzyczasie znacznemu pogorszeniu.
Poza nagranymi albumami Barrett próbował również działalności koncertowej. 24 lutego 1970 pojawił się w programie radiowym Johna Peela Top Gear na BBC, gdzie zagrał pięć piosenek, w tym cztery premierowe. Trzy z nich znalazły się później na płycie Barrett, natomiast czwarta – Two of a Kind – dopiero na składance Barrettowi towarzyszyli David Gilmour jako basista i Jerry Shirley na perkusji.