W latach 60. jednocześnie występował w długo nadawanej serii filmowej o Zatōichim oraz dwóch seriach filmów z gatunku yakuza eiga: Akumyō i Żołnierz cwaniak. W rolę Zatōichiego wcielił się w 25 filmach w latach 1962–1973 i w ostatnim, 26. filmie w 1989 roku – który również wyreżyserował – oraz w 100 odcinkach serialu w latach 1974–1979. W 1967 roku założył firmę Katsu Productions, która odpowiadała za wyprodukowanie m.in. części z serii filmów Samotny wilk i szczenię oraz serialu z gatunku jidai-geki Oshi samurai: Kiichi Hōgan – oba tytuły z jego bratem w rolach głównych.

Katsu był znany ze sprawiania kłopotów na planie filmowym. Gdy Akira Kurosawa obsadził go w głównej roli w Sobowtórze (1980), ten przyszedł pierwszego dnia na plan zdjęciowy ze swoją ekipą filmową. Jej zadaniem było nagrywanie Kurosawy w akcji, a nagrania miały być udostępniane uczniom Katsu w celach szkoleniowych. Doprowadziło to do kłótni między aktorem i reżyserem, w efekcie czego zakończyła się ich współpraca;