Historia Wyjątkowe walory tego regionu, cenne zarówno z punktu widzenia przyrodniczego jak i kulturowego, zaczęły być dostrzegane już w początkach XX w. Obszary obecnego parku od połowy XX w. zaczęły podlegać coraz silniejszej presji ze strony człowieka, w tym urbanizacyjnej oraz ze strony coraz liczniej przybywających tu turystów. Dlatego 15 października 1981 r. mocą ustawy nr 292/81, w celu ochrony wartości przyrodniczych, kulturalnych i estetycznych tego terenu, utworzono Obszar Chronionego Krajobrazu Sintra-Cascais (port. Área de Paisagem Protegida de Sintra-Cascais). W celu wzmocnienia form prawnej ochrony ustawą nr 8/94 z dnia 11 marca 1994 r. utworzono Park Przyrodniczy Sintra-Cascais.
Część parku, obejmująca północne stoki Serra de Sintra, w tym szereg cennych zespołów architektonicznych, została w 1995 r. wpisana na Listę światowego dziedzictwa UNESCO jako Krajobraz kulturowy Sintry. Pas wybrzeża oraz masyw gór Sintra, obejmujące ok. połowy obszaru parku, zostały wpisane (jako Sitio de Importância Cominitária de Sintra-Cascais) na portugalską Narodową Listę Cennych Obszarów (port. Lista National de Sitios - Rede Natura 2000).