Za datę utworzenia euroregionu przyjmuje się datę 16 października 1980, kiedy została podpisana umowa o współpracy w obrębie regionów przygranicznych pomiędzy przedstawicielami rządów Francji, Luksemburga i Niemiec Zachodnich. Umowa zakładała współpracę w obszarach gospodarczym, kulturalnym, turystycznym i społecznym.
W późniejszych latach do porozumienia dołączyli przedstawiciele władz Nadrenii-Palatynatu i Walonii oraz francuskiej i niemieckojęzycznej wspólnot Belgii. W 2018 członkiem organizacji został francuski departament Moza, a departament Ardeny uzyskał status obserwatora.
Terytoria członkowskie SaarLorLux od 1995 współpracują także jako europejskie ugrupowanie współpracy terytorialnej pod nazwą Grande Région (fr.) / Großregion (de.) / Groussregioun (lu.).
Szczyty przedstawicieli W 1995 w luksemburskiej miejscowości Mondorf-les-Bains odbył się pierwszy szczyt Wielkiego Regionu. Od tamtej pory w szczytach uczestniczą lub uczestniczyli: