Simonsem opisał rolę i znaczenie bariery kulombowskiej w kontekście stabilności wielokrotnie naładowanych anionów molekularnych oraz opracował model umożliwiający oszacowanie wysokości tego typu barier i określenie czasu życia metastabilnych wielokrotnie naładowanych anionów. Ponadto, wraz ze współpracownikami z Henry Eyring Center for Theoretical Chemistry, zaproponował mechanizm powstawania uszkodzeń DNA wywoływanych przez niskoenergetyczne elektrony wtórne, a w okresie późniejszym uczestniczył też w opracowaniu teoretycznego opisu niektórych mechanizmów naprawczych w DNA.
W drugiej dekadzie XXI w. zajmował się badaniem niedysocjacyjnego i dysocjacyjnego przyłączania elektronu do cząsteczek zamkniętopowłokowych, projektowaniem silnie związanych anionów superhalogenowych, określaniem mechanizmów reakcji polimeryzacji i kopolimeryzacji układów opartych na parylenie, zagadnieniem funkcjonalizacji molekuł (m.in. tlenków metali oraz pochodnych ksylenu), a także modelowaniem procesów redoks zachodzących w domieszkowanych cieczach jonowych.