Kariera W wieku 17 lat zaczął grać na scenie. W 1954 roku studiował w szkole sztuk dramatycznych Conservatoire national supérieur d’art dramatique (CNSAD) w Paryżu. Od roku 1955 rozpoczął karierę filmową, grając drobne role, w tym w filmie krótkometrażowym Molière (1956) i komedii Pieszo, konno i wozem (À pied, à cheval et en voiture, 1957). Na planie komedii Bądź piękna i milcz (Sois belle et tais-toi, 1958) w roli Pierrota poznał Alaina Delona, z którym zagrał jeszcze w następnych czterech innych obrazach – Sławne miłości (Amours célèbres, 1961), Czy Paryż płonie? (Paris brûle-t-il?, 1966), Borsalino (1970) i Dziewczyna dla dwóch (Une chance sur deux, 1998).
Jednak dopiero rola Michela Poiccarda / Laszlo Kovacsa w filmie Jean-Luca Godarda Do utraty tchu (À bout de souffle, 1960) przyniosła mu sławę i stała się jedną z kluczowych postaci francuskiej Nowej Fali. Za tytułową rolę w dramacie wojennym Jean-Pierre’a Melville’a Ksiądz Leon Morin (Léon Morin, prêtre, 1961) był nominowany do Nagrody Brytyjskiej Akademii Filmowej jako najlepszy aktor zagraniczny. W komedii Skórka z banana (Peau de banane, 1963) u boku Jean-Pierre’a Marielle wystąpił jako Michel Pollard Thibault, były mąż Jeanne Moreau.