Doprowadziła do utworzenia (1912) i stanęła na czele manilskiego Klubu Kobiet, założyła także i była pierwszą przewodniczącą League of Women Voters.
Opublikowała szereg książek, w tym The Filipino Woman in the Past and in the Present (1917), The Boyhood of Rizal (1918), Mga Paglulutong Filipino at Pagcoconserva (1934), Consumers’ Cooperatives in the Philippines (1939), The Coconut Cookbook (1941), The Filipino Women in Politics (1942), Osmeña From Newspaperman to President (1946) oraz How the Filipino Got the Vote (1952). Wcześniej, bo już w 1918, wydała Condimentos Indígenas, jedną z pierwszych książek kucharskich w historii Filipin.
W 1910 poślubiła dziennikarza, pisarza i polityka Teodoro M. Kalawa. Mieli 4 dzieci. Jej najstarsza córka Maria Kalaw-Katigbak była modelką, Miss Filipin (1931) i późniejszą senator. Kolejna córka, Purita Kalaw Ledesma, była pisarką i krytyczką sztuki.
W 1951 prezydent Elpidio Quirino odznaczył ją Medalem Prezydenckim w uznaniu jej zasług w walce o prawa kobiet. Ukazała się poświęcona jej biografia Pura Villanueva Kalaw: Her Times, Life, and Works 1886–1954 (1983). Jej imieniem nazwano również szkołę w Quezon City.