Szybko stał się bardzo popularnym śpiewakiem, dla którego kompozytorzy tworzyli partie specjalnie dla niego. W sezonie karnawałowym 1802–1803 śpiewał w Rzymie w Teatro delle Dame śpiewał w premierach oper La vergine vestale Gioacchina Albertiniego oraz w La selvaggia del Messico Giuseppe Nicoliniego.
Nicolini szczególnie upodobał sobie współpracę z Vellutim umieszczając partie sopranowe dla niego aż w dziewięciu operach. Największy sukces odnieśli z operą Traiano in Dacia, w której kastrat śpiewał po premierze w Rzymie w lutym 1807 roku w dziewięciu różnych przedstawieniach w różnych teatrach we Włoszech. Innym kompozytorem piszącym dla Vellutiego był Stefano Pavesi, który stworzył dla niego główne role w pięciu operach. Największe sukcesy to role Oliviero w operze Celanira i Fernando w Egilda di Provenza.
Rossini skomponował dla Vellutiego rolę Arsace w Aurelian w Palmirze na sezon karnawałowy 1813–1814 w La Scali w Mediolanie. Kastrat, według Stendhala, był „u szczytu swojej młodości i talentu i był jednym z najpiękniejszych mężczyzn epoki".