28 stycznia 2021 ujawnił nową piosenkę „Still Chose You”, wyprodukowaną przez producenta Mustarda, na Instagramie. 19 marca pojawił się na szóstym studyjnym albumie kanadyjskiego piosenkarza Justina Biebera Justice, w piosence „Unstable”. 30 kwietnia wydał remiks „Without You” z amerykańską piosenkarką Miley Cyrus. Piosenka, która stała się niezwykle popularna na TikToku, dotarła do ósmego miejsca listy Billboard Hot 100, stając się pierwszym singlem Laroia w pierwszej dziesiątce tej listy jako główny artysta.
W czerwcu 2021 opuścił Grade A Productions i podpisał kontrakt z firmą Scooter Braun, która reprezentuje również artystów, takich jak Justin Bieber i Ariana Grande. W tym samym miesiącu ogłosił, że trzecia i ostatnia część trylogii F*ck Love zostanie wydana w lipcu. 9 lipca wydał piosenkę „Stay” z Justinem Bieberem, zajęła ona pierwsze miejsce na Hot 100, stając się najwyżej notowanym singlem Laroia w Stanach Zjednoczonych. Druga edycja deluxe mixtape’u F*ck Love – F*ck Love 3: Over You – została wydana 23 lipca. Deluxe zawierało gościnny występ Polo G, Stunna Gambino, G Herbo i Lil Durk. Drugiemu deluxe towarzyszyła także rozszerzona wersja zatytułowana F*ck Love 3+: Over You, która została wydana 27 lipca z dodatkowymi 6 piosenkami.