W 1893 roku skonstruował pierwszą własną lutnię, w 1894 roku klawikord, a w latach 1895–1896 pierwszy klawesyn. Od 1904 do 1911 roku przebywał w Stanach Zjednoczonych, gdzie pracował dla produkującej instrumenty muzyczne firmy Chickering & Sons w Bostonie. Od 1911 do 1914 roku pracował dla wytwórni fortepianów Gaveau w Paryżu. W 1914 roku wrócił do Wielkiej Brytanii. W 1917 roku osiadł w Haslemere, gdzie prowadził atelier budowy dawnych instrumentów. W 1925 roku zainicjował Haslemere Festival of Music, odbywający się corocznie do wybuchu II wojny światowej. W 1927 roku założył Dolmetsch Foundation, która od 1929 roku wydawała własne czasopismo „The Consort”.
Swoją działalnością zapoczątkował renesans muzyki dawnej i problematykę jej wykonywania na instrumentach z epoki. Opublikował pracę The Interpretation of the Music of the XVII and XVIII Centuries (Londyn 1915, 2. wydanie 1946), przygotował też liczne wydania źródłowe utworów muzyki dawnej. Odznaczony został Legią Honorową (1938). Doktor honoris causa University of Durham (1939).