W 1963 opublikował swoją pierwszą książkę, przedstawiającą chińskie kung-fu. W 1964 przeniósł się wraz ze swoją szkołą do Oakland, gdzie prowadził kursy kung-fu pod nazwą Jun Fan Gung-Fu Institute. Wkrótce opracował własny styl Jeet Kune Do. Współpracował z wieloma znanymi w USA mistrzami sztuk walk, jak np. Edem Parkerem, ekspertem kenpō karate, oraz Jhoonem Rhee – mistrzem taekwondo. Lee ponownie otworzył w chińskiej dzielnicy Los Angeles swoją szkołę kung-fu, do której uczęszczali m.in. James Coburn i Steve McQueen. Trenował też gwiazdy filmu i sportu, takie jak m.in. Lee Marvin, Kareem Abdul-Jabbar, Roman Polański i James Garner.
W 1964 na Międzynarodowych Mistrzostwach Karate w Long Beach poznał stylistę Jaya Sebringa, który przedstawił go swojemu przyjacielowi, producentowi telewizyjnemu Williamowi „Billowi” Dozierowi. W 1965 wygrał casting na rolę Kato, skośnookiego pomocnika superbohatera w serialu ABC Zielony Szerszeń (The Green Hornet, 1966–1967), gdzie jego ekranowym partnerem był Van Williams. Telewidzów zachwyciło jego kung-fu, dostawał od nich więcej listów niż odtwórca tytułowej roli. Serial trwał zaledwie jeden sezon i po wyemitowanych 30 odcinków nie był kontynuowany, a Lee jako Kato gościł w trzech odcinkach serialu ABC Batman (1966–1967). Pod koniec lat 60.