Jairzinho swój debiut w reprezentacji Brazylii zaliczył w wieku 19 lat w 1964 w meczu przeciwko Portugalii. Wtedy to Garrincha ponownie odniósł kontuzję. Jairzinho grał Mistrzostwach Świata w Anglii w 1966, jednak tym razem znów na lewym skrzydle. Kiedy Garrincha zakończył reprezentacyjną karierę, Jairzinho zagrał jako prawoskrzydłowy na MŚ 70 i wówczas ujawnił swój talent całemu światu. Po Mundialu Jairzinho przeniósł się do Europy i podpisał kontrakt z francuskim Olympique Marsylia. Jednak szybko opuścił Marsylię i powrócił do Brazylii do zespołu Cruzeiro EC.
Jairzinho zdobył 2 bramki na Mistrzostwach Świata w Niemczech w 1974, które były jego ostatnimi w reprezentacyjnej karierze. Jego pożegnalny mecz w kadrze miał miejsce 3 marca 1982 przeciwko Czechosłowacji i zakończył się remisem 1:1. Jairzinho w reprezentacji Brazylii zdobył 33 gole w 81 meczach.
Jaïrzinho zakończył karierę grając w klubie Portuguesa w Wenezueli. Po skończeniu kariery został trenerem, prowadząc m.in. reprezentację Gabonu. Jego osiągnięciem szkoleniowym było odkrycie talentu Ronaldo jako 14-letniego chłopaka występującego w drużynie Sao Cristovao.