Autorsko Harrison pozostawał jednak w cieniu kierującego zespołem duetu Lennon/McCartney, toteż niewiele jego kompozycji weszło do repertuaru zespołu (w sumie 22 własne kompozycje na ponad 200 utworów zespołu). Były to m.in. „”, sarkastyczna „Taxman” (niekiedy uznawana za pierwszą piosenkę antyrządową), orientalna „Within You Without You”, antymieszczański manifest w „”, „While My Guitar Gently Weeps”, „Here Comes the Sun” czy najsłynniejszy przebój Harrisona – „Something”, będący drugim (po „Yesterday”) najczęściej nagrywanym przez innych wykonawców (m.in. Joe Cocker, Frank Sinatra, Shirley Bassey) utworem Beatlesów.
Kariera solowa mały|Harrison (1964) mały|Harrison (1968) Jeszcze za czasów Beatlesów wydał dwie płyty solowe. Pierwsza z nich, (1968), była płytą instrumentalną, stanowiącą ścieżkę dźwiękową do filmu Wonderwall w reżyserii Joe Masotta. Na albumie znalazła się muzyka indyjska, lecz także nawiązania do country oraz psychodelicznego rocka. Kolejnym wydawnictwem była w znacznym stopniu eksperymentalna płyta Electronic Sound (1969). Po rozpadzie Beatlesów w 1970 wydał trzypłytowy, solowy album All Things Must Pass, który został entuzjastycznie przyjęty przez krytykę i publiczność oraz rozszedł się w nakładzie 3 mln egzemplarzy na świecie.