W grudniu 2013 roku Yoona wystąpiła u boku Lee Beom-soo w romantycznym dramacie komediowym Premier & I emitowanej na antenie KBS2. Luźno oparta na filmie muzycznym The Sound of Music, Yoona wcieliła się w postać Nam Da-jung, młodej i upartej reporterki, która zakochuje się w premierze. Drama spotkała się z niską oglądalnością, ale występ Yoony został chwalony, a ona sama zdobyła nagrodę Excellence Award na gali KBS Drama Awards 2013.
W marcu 2016 roku Yoona wydała swój pierwszy solowy singiel „Deoksugung Stonewall Walkway” we współpracy z południowokoreańskim zespołem indie 10cm, w ramach projektu SM Station. Ten utwór w stylu urban-pop osiągnął szczyt na 24. miejscu listy Gaon Digital Chart. Portal Fuse opisał go jako „lekki i łatwy do słuchania” i pochwalił, jak „urokliwie” Yoona wykonuje ten utwór.
W kwietniu 2016 roku Yoona została obsadzona w swojej debiutanckiej chińskiej dramie God of War, Zhao Yun, opartej na chińskiej powieści Romance of the Three Kingdoms. Wystąpiła w dwóch rolach – jedna zakochuje się w głównym bohaterze, ale później odkrywa, że ten zabił jej ojca, podczas gdy druga jest utalentowana w sztukach walki. Oglądalność dramy osiągnęła ponad 2%, co zostało opisane jako „ogromny sukces” w porównaniu z dużą populacją Chin.