Od 2021: debiut z Le Sserafim i działalność solowa 24 sierpnia 2021 roku poinformowano, że Yun-jin podpisała kontrakt z wytwórnią Source Music. 14 marca 2022 roku Source Music ogłosiło powstanie nowej grupy, Le Sserafim, we współpracy z Hybe Corporation. Została ujawniona jako szósta i ostatnia członkini 9 kwietnia 2022 roku. 2 maja 2022 roku grupa zadebiutowała minialbumem Fearless. Yun-jin została wymieniona jako autorka tekstu i kompozytorka utworu „Blue Flame”. 9 sierpnia 2022 roku wydała swój pierwszy singiel „Raise Y_our Glass” upamiętniający 100. dzień jej debiutu z Le Sserafim. Yun-jin napisała trzy piosenki na drugi minialbum Le Sserafim zatytułowany Antifragile : „Impurities”, „No Celestial” i „Good Parts (When the Quality Is Bad but I Am)”. Album został wydany 17 października 2022 roku.
9 stycznia 2023 roku Yun-jin wydała swój drugi singiel „I ≠ Doll”. Napisany przez Yun-jin, utwór o wpływach rockowych i trapowym beatem opisuje jej życie jako idolki, który jest oceniany wyłącznie na podstawie wyglądu. Tytuł odnosi się zarówno do słowa „ idol ”, jak i „lalka”. Ilustrowany przez nią, towarzyszący mu teledysk przedstawia jej podróż jako osoby publicznej, „nawigującej uwagą i krytyką, które otrzymuje”.