Wydane poprawione wersje ksiąg nie przyjęły się jednak w użytku liturgicznym.
6 maja 1911 został członkiem stałym Świątobliwego Synodu Rządzącego, zaś po roku, za dotychczasową pracę dla Cerkwi, został nagrodzony prawem noszenia brylantowego krzyża na kłobuku. Między 4 kwietnia 1913 a 14 stycznia 1915 przewodniczył Radzie Misyjnej przy Synodzie; z funkcji tej odszedł na własne życzenie. Uważany był za jednego z najwybitniejszych rosyjskich teologów prawosławnych swojej epoki.
15 kwietnia 1917 wyznaczony przez rosyjski Rząd Tymczasowy oberprokurator Świątobliwego Synodu Rządzącego Władimir Lwow poinformował o usunięciu ze składu Synodu większości jego członków-biskupów, z wyłączeniem arcybiskupa Sergiusza. Wykluczeni biskupi zaprotestowali przeciwko tej decyzji; Sergiusz dołączył do tego protestu.
Wiosną 1917 arcybiskup Sergiusz był jednym z kandydatów do objęcia katedry petersburskiej i gdowskiej po usuniętym z powodu współpracy z Rasputinem metropolicie Pitirimie. Przegrał jednak w głosowaniu z dotychczasowym wikariuszem eparchii petersburskiej, biskupem gdowskim Beniaminem. W tym samym roku został przeniesiony na katedrę szujską i włodzimierską, gdzie również wyboru biskupa dokonano drogą głosowania delegatów duchowieństwa i wiernych.