Do roku 1985 Natalie była wolna od nałogu i w dobrej formie głosowej, gotowa do powrotu na rynek muzyczny płytą Dangerous.

W roku 1987 nagrała album Everlasting, który sprzedał się w ponad 2 milionach egzemplarzy tylko w USA i przyniósł Cole nagrodę programu telewizyjnego Soul Train dla Female Single of the Year za balladę R&B „I Live for Your Love”. Wydała m.in. trzy single: „Jump Start”, „I Live for Your Love” i cover utworu Bruce’a Springsteena „Pink Cadillac”. Album zawierał również nową aranżację utworu jej ojca „When I Fall in Love”, która również spotkała się z bardzo dobrym przyjęciem. Dwa lata później powróciła z albumem Good to Be Back z utworem „Miss You Like Crazy”.

W roku 1991 album Unforgettable... with Love, zawierający jej własne aranżacje największych hitów jej ojca, przyniósł jej największy sukces. Kiedy Natalie rozpoczynała swoją karierę powiedziała, że aby odnieść sukces, nie będzie wykorzystywać imienia ani dorobku swojego ojca. Przez wiele lat trzymała się tej reguły, ale album Unforgettable... with Love sprzedał się w ponad 5 milionach egzemplarzy w samych Stanach, i przyniósł Cole kilka nagród Grammy w kategoriach Album of the Year, Record of the Year and Best Traditional Pop Vocal Performance. Piosenka tytułowa albumu to duet Natalie i Nat King Cole’a, stworzony przez nałożenie jego wokali na ścieżkę.