Miała romanse z wieloma wybitnymi aktorami, w tym z Douglasem Fairbanksem, Cecilem Beaton i Paulem Robeson, znana też była ze swojej biseksualności. Była też wieloletnią kochanką producenta Fredericka „Firtha” Shepparda.
26 czerwca 1950 roku, ku zaskoczeniu przyjaciół, Browne poślubiła w kościele anglikańskim St Mary the Virgin w Letchworth jawnie homoseksualnego aktora i agenta teatralnego Philipa Westrope Pearmana (zm. 1964), syna młynarza Alberta Pearmana. Trzy lata później przeszła na katolicyzm. W 1951 roku dołączyła do teatru Old Vic, gdzie zagrała rolę Emilii w Otello Douglasa Campbella, oraz Regan w Król Lear Donalda Wolfita. Pierwszy prawdziwy sukces przyszedł w 1956 r. wraz z entuzjastycznie przyjętą rolą Lady Makbet, którą grała w Londynie i Nowym Jorku. W 1958 r. podczas wizyty w Moskwie z Shakespeare Memorial Theatre poznała brytyjskiego szpiega Guya Burgessa, który uciekł do Związku Radzieckiego. To spotkanie stało się później podstawą filmu telewizyjnego Alana Bennetta An Englishman Abroad (1983), w którym Browne zagrała samą siebie.