Został członkiem załogi rezerwowej statku Apollo 15 (jako pilot modułu księżycowego) oraz w tym samym charakterze wszedł w skład załogi podstawowej lotu Apollo 18. wrzesień 1970: wyprawa Apollo 18 zostaje skreślona z programu załogowych lotów księżycowych 1971: w czasie misji statku kosmicznego Apollo 15 ponownie był jednym z operatorów łączności (CapCom) w ośrodku kierowania lotem w Houston sierpień 1971: zostaje włączony w skład załogi podstawowej przewidzianej do ostatniej załogowej misji księżycowej – Apollo 17. Zastąpił w niej astronautę Joe Engle’a 7–19 grudnia 1972: wziął udział w locie statku kosmicznego Apollo 17 po zakończeniu programu księżycowego pełnił w NASA różne funkcje. Był m.in. szefem grupy astronautów-naukowców oraz doradcą administratora NASA ds. programu energetycznego sierpień 1975: opuścił korpus astronautów NASA

Apollo 17 7 grudnia 1972 wystartował do ostatniej misji księżycowej w ramach programu Apollo na pokładzie statku kosmicznego Apollo 17. Dowódcą misji był Eugene Cernan, pilotem modułu dowodzenia „America” – Ronald Evans, a Schmitt – pilotem modułu księżycowego „Challenger”. 10 grudnia astronauci osiągnęli orbitę Księżyca.