W 1967 na zaproszenie włoskich przyjaciół podczas wakacji na wyspie Ischia poznała Luchino Viscontiego, który wprowadził ją do świata filmu. W 1968 osiadła w Rzymie. Na potrzeby swojej kariery filmowej przyjęła nazwisko Florinda Bolkan jako bardziej zrozumiałe dla zachodnioeuropejskiej publiczności. Debiutowała na ekranie w roli Lolity w komedii przygodowej Candy (1968) u boku Ringo Starra i zespołu The Beatles. W 1969 nagrała dwie piosenki – „Metti Una Sera A Cena” i „Oggi Te Ne Vai”.
Jednak dopiero rola Clary Mataro w melodramacie Vittoria De Siki Krótkie wakacje (Una breve vacanza, 1973) stała się dla niej przepustką do światowej kariery.
W swojej długoletniej karierze filmowej zagrała w kilkudziesięciu filmach i serialach telewizyjnych. Na ogół były to filmy włoskie. Zdarzało się jej jednak występować w filmach zaliczanych do klasyki kina światowego u boku gwiazd wielkiego formatu. Jako jedna z czterech włoskich aktorek, obok takich gwiazd jak: Sophia Loren, Claudia Cardinale i Monica Vitti, jest czterokrotną laureatką prestiżowej nagrody David di Donatello, uznawanej we Włoszech za krajowy odpowiednik nagrody Oscara. W 2000 brazylijskim filmem Eu Não Conhecia Tururu zadebiutowała jako reżyserka i scenarzystka.