W 1931 Hartleyowie powrócili do Wielkiej Brytanii. Po seansie filmu z udziałem O’Sullivan oświadczyła rodzicom zamiar zostania aktorką, po czym ojciec zapisał ją do Royal Academy of Dramatic Art (RADA) w Londynie. Również w 1931 Hartley poznała Herberta Leigh Holmana, starszego od niej o 13 lat adwokata, którego poślubiła 20 grudnia 1932, mimo jego niechęci wobec „ludzi teatru”. Dla rodziny przerwała studia na RADA, a 12 października 1933 w Londynie urodziła córkę, Suzanne, późniejszą żonę Robina Farringtona (któremu urodziła trójkę dzieci).
Początki kariery Przyjaciele Leigh zachęcili ją do przyjęcia epizodycznej roli w filmie Things Are Looking Up, który był jej debiutem na dużym ekranie. Wynajęła agenta, Johna Gliddona, który uważał, że imię i nazwisko „Vivian Holman” nie jest odpowiednie dla aktorki. Po odrzuceniu jego propozycji, „April Morn”, przyjęła „Vivien Leigh” jako swój pseudonim artystyczny, zapożyczając nazwisko od drugiego imienia męża i równocześnie zmieniając pisownię imienia z „a” na „e”. Gliddon polecił ją Alexanderowi Kordzie, lecz ten uznał, że Leigh nie posiada potencjału do grania w filmach.