Rozpoczęła ona działalność 30 lipca 1993 roku, a jej pierwszym wydawnictwem był Tales of Ephidrina, debiutancki album The Future Sound of London (wydany pod pseudonimem Amorphous Androgynous). Pierwszym jej sukcesem komercyjnym stał się natomiast debiutancki album duetu The Chemical Brothers, Exit Planet Dust, wydany w 1995 roku i sprzedany w Stanach Zjednoczonych liczbie 750 tysięcy egzemplarzy. Za promocję i sukces albumu odpowiadał Peter Wohelski, ściągnięty z Anglii w listopadzie 1994 roku i zatrudniony w wytwórni na stanowisku A&R.
W ciągu następnej dekady wytwórnia stała się głównym amerykańskim popularyzatorem brytyjskiej i europejskiej muzyki elektronicznej pomagając zdobyć popularność w Ameryce takim jej przedstawicielom jak: The Chemical Brothers, Fatboy Slim, Basement Jaxx, Cassius, , Source Direct, Air, Röyksopp, µ-Ziq, a później David Guetta, Swedish House Mafia czy Nervo.
Zmiany organizacyjne W 1996 roku Caroline Records została sprzedana (razem z Astralwerks) przez swoją wytwórnię macierzystą, Virgin Records, firmie Thorn EMIWłaścicielowi wytwórni EMI..