3 sierpnia 1962 ten sam papież mianował go arcybiskupem Lourenço Marques. Jako ojciec soborowy wziął udział w soborze watykańskim II, będąc niechętny jego reformom. W latach 1967–1969 był pierwszym w historii przewodniczącym Konferencji Episkopatu Mozambiku. Był zwolennikiem rządów portugalskich w Mozambiku. Krytykę działań portugalskich żołnierzy w walkach z FRELIMO wysuwaną przez część misjonarzy, nazwał marksistowską propagandą. W obliczu spodziewanego uzyskania niepodległości przez Mozambik, na prośbę papieża Pawła VI złożył rezygnację, przyjętą 26 sierpnia 1974. Był ostatnim w historii Portugalczykiem na tej katedrze. W 1975 po objęciu władzy w Mozambiku przez komunistów, został zmuszony do opuszczenia kraju.
Resztę życia spędził w Rzymie. Został kanonikiem bazyliki św. Piotra na Watykanie. Działał w środowiskach tradycjonalistycznych pozostających w łączności z Rzymem, m.in. udzielając święceń prezbiteriatu w tradycjonalistycznych instytutach czy nosząc cappello romano, które zostało porzucone po soborze przez większość duchownych. Angażował się także w ruchu pro-life.