Arsenal thumb|left|100px|Gallas grający w Arsenalu 31 sierpnia 2006 roku Gallas podpisał czteroletni kontrakt z Arsenalem. Jego transfer do Arsenalu był w zamian za Ashleya Cole’a. W nowej drużynie zadebiutował 9 września tego samego roku w zremisowanym 1:1 ligowym spotkaniu z Middlesbrough. Pierwszą bramkę zdobył natomiast 23 września w wygranym 3:1 spotkaniu z Sheffield United. Pierwszą żółtą kartkę otrzymał 28 października w pojedynku z Evertonem (1:1). Od pierwszego sezonu spędzonego na Emirates Stadium był jednym z podstawowych piłkarzy swojej ekipy. Debiutancki sezon zakończył z 21 ligowymi występami.
9 sierpnia 2007 roku Gallas został kapitanem Arsenalu. Pierwszym jego spotkaniem jako kapitan był pojedynek z Fulhamem rozegrany 12 sierpnia, który zakończył się zwycięstwem jego drużyny 2:1. Pierwszą bramkę w tym sezonie zdobył 3 listopada 2007 roku w zremisowanym 2:2 pojedynku z Manchesterem United. 19 sierpnia w meczu z Blackburn Rovers doznał kontuzji. Do klubu powrócił 20 października, kiedy to zagrał w meczu z Boltonem Wanderers. Drugą bramkę zdobył 24 listopada w spotkaniu z Wiganem Athletic. 16 grudnia zdobył także gola w meczu z jego poprzednią drużyną, Chelsea, który dał trzy punkty Arsenalowi. Ostatnią bramkę w tym sezonie zdobył 29 marca w pojedynku z Boltonem Wanderers.