Podczas służby wojskowej w Baden-Baden został przydzielony do wojskowej służby filmowej w kinie wojskowym w Niemczech, co dało mu możliwość zaistnienia jako recytator i narrator w krótkometrażowym filmie turystycznym poświęconym historii stolicy Francji Paris mon copain (1954) i Chiffonard et Bon Aloi (1954). W tym czasie sympatyzował także z kilkoma aktorami odbywającymi tournée teatralne, w tym z Jeanem Maraisem, który wspierał go w jego powołaniu.
Po przyjeździe do Paryża, w 1954 związał się z grupą „Cahiers du cinéma”. To Jacques Rivette po raz pierwszy zatrudnił go do roli kochanka Claude’a w swoim krótkometrażowym komediodramacie Mat szewski (Le Coup du berger, 1956). W komedii Przyjaciel rodziny (L’ami de la famille, 1957) zagrał rolę Philippe’a Lemonniera. Występował w filmach Erica Rohmera, Jeana-Luc Godard i Claude’a Chabrola, u którego zagrał kreację cynicznego i demonicznego Paula w dramacie Kuzyni (Les cousins, 1959). Twórczość reżyserska Brialy’ego rozpoczęła się od komediodramatu Églantine (1971), który przyniósł mu Srebrną Muszlę na festiwalu w San Sebastián.