Jednak po zdobyciu tytułu nie byli w stanie powtórzyć sukcesów z okresu pobytu w Ajaxie Amsterdam. Po sezonie 1999/2000 po zdobyciu zaledwie wicemistrzostwa Hiszpanii Van Gaal został zwolniony, a w 2001 roku Frank de Boer doznał hańby po uzyskaniu pozytywnego wyniku testu na zakazaną substancję – nandrolon, w wyniku czego został zawieszony, ale po pozytywnym odwołaniu Frank de Boer wrócił na boiskoDe Boer takes on Uefa [data dostępu: 2001-04-28] Doping. Frank de Boer walczy o uniewinnienie [data dostępu: 2001-06-14]Frank de Boer na dopingu? [data dopingu: 2001-05-08]. Z Dumy Katalonii odszedł po sezonie 2002/2003.
Późniejsze lata i koniec kariery Frank de Boer na początku sezonu 2003/2004 został zawodnikiem tureckiego Galatasarayu Stambuł, jednak w 2004 roku w trakcie przerwy zimowej przeniósł się do szkockiego Glasgow Rangers i tym samym dołączył do występującego od 2001 roku w tym klubie brata bliźniaka Ronalda, z którym w barwach szkockiego klubu wywalczył wicemistrzostwo Szkocji.