Popularność wśród telewidzów zdobył rolą wyniosłego arystokraty pana Fitzwilliama Darcy’ego w serialowej adaptacji powieści Jane Austen Duma i uprzedzenie (1995). Później grał drugoplanowe role w filmach, takich jak uhonorowany Oscarem za najlepszy film roku Angielski pacjent (1996), Tysiąc akrów krzywd (1997), Zakochany Szekspir (1998) i Związki rodzinne (Relative Values, 2000). Zagrał Szekspira w komedii krótkometrażowej BBC Czarna Żmija: Tam i z powrotem (Blackadder Back and Forth, 1999).
Dzięki kreacji Marka Darcy’ego w komedii na podstawie powieści Helen Fielding Dziennika Bridget Jones (2001) i jej sequelu Bridget Jones: W pogoni za rozumem (2004) stał się rozchwytywanym odtwórcą ról amantów w Hollywood. W musicalu Mamma Mia! (2008) i jego sequelu Mamma Mia: Here We Go Again! (2018) wystąpił jako brytyjski bankier Harry Bright. W 2009 zagrał tytułową rolę w filmie Samotny mężczyzna, za którą otrzymał nagrodę BAFTA oraz został nominowany do Złotego Globu i Oscara za rolę pierwszoplanową.