W latach 2009–2014 pełniła funkcję lidera partii Wildrose, a w latach 2012–2014 lidera Oficjalnej Opozycji. W latach 2012–2015 członek parlamentu Alberty, gdzie reprezentowała okręg wyborczy Highwood. W 2014 r., wciąż będąc liderką partii Wildrose, przeszła do Progresywnych Konserwatystów pod przywództwem nowego lidera, Jima Prentice'a. Częsta komentatorka w telewizji i radiu, m.in. prowadziła audycję radiową w calgaryjskim CHQR. W 2021 roku publicznie zrezygnowała z talk-show, wyjaśniając, że „zbyt wiele tematów stało się niepodważalnych”, dzięki „tłumowi poprawności politycznej”.
Piastowała stanowisko prezesa w biznesowej organizacji Alberta Enterprise Group (2021–2022). Przez 6 lat była prezenterką radiową w Corus Entertainment. Przez wiele lat razem z mężem prowadziła restaurację w zabytkowym wagonie kolejowym.
6 października 2022 r. Danielle Smith wygrała wybory na przywódcę Zjednoczonej Partii Konserwatywnej, zdobywając 53,77% głosów. 11 października została zaprzysiężona na 19. premier Alberty.