Stosując nielegalne manipulacje finansowe, jak korumpowanie władz stanu Nowy Jork w celu zalegalizowania emitowanych przez siebie fałszywych akcji, pozbawił posiadającego większościowy pakiet akcji Corneliusa Vanderbilta kontroli nad tą koleją. Gould ze wspólnikami czerpał przy tym ogromne zyski z emisji fałszywych akcji Erie. Wraz z Jamesem Fiskiem (wcześniejszym pracownikiem cyrku, kelnerem, sprzedawcą, który wzbogacił się na kontraktach dla armii w okresie wojny secesyjnej), Williamem („Bossem”) Tweedem i Peterem Sweeneyem podjęli próbę zmonopolizowania obrotu złotem, co wywołało panikę „Czarnego Piątku” (24 września 1869 r.), która zrujnowała wielu inwestorów i doprowadziła do publicznego oburzenia przeciwko Gouldowi, który ostatecznie został zmuszony do oddania kontroli nad Erie Railroad w 1872 r., po śmierci Fiska.
Dysponując majątkiem 25 mln dolarów Gould skierował swoją uwagę na koleje operujące na Zachodzie kraju. Skupując duże pakiety akcji Union Pacific Railroad przejął kontrolę nad tą koleją w 1874 r., w 1878 r. przejął kontrolę nad Kansas Pacific Railroad;