W latach 1922–1924 pełnił posługę duszpasterską i uczył religii w Weingarten. 19 lipca 1924 r. klasztor w Krzeszowie został podniesiony do rangi opactwa. 30 lipca 1924 r. Albert Schmitt został wybrany opatem tego opactwa (w 16. turze głosowania). Benedykcji – jako najmłodszemu wówczas opatowi w Niemczech – udzielił mu 10 sierpnia 1924 r. arcybiskup wrocławski, kardynał Adolf Bertram.
W trakcie swojej działalności odbył liczne podróże po różnych krajach europejskich oraz po Niemczech, gdzie wygłaszał wykłady. Współpracował z opatem Ildefonsem Herwegenem z opactwa Maria Laach w ramach Ruchu Liturgicznego, początkowo dzieląc z nim pozytywne nastawienie do ideologii nazistowskiej. Określał siebie mianem „budowniczego mostów” między Kościołem katolickim a państwem. Jego bliskość z narodowym socjalizmem sprowadziła na niego krytykę zarówno ze strony klasztoru, jak i arcybiskupa wrocławskiego Adolfa Bertrama, którego następcą Schmitt był przez pewien czas rozważany.