Pod rządami opata Gregora opactwo zyskało światową sławę dzięki popularyzacji chorału gregoriańskiego. W 2008 mnisi z Heiligenkreuz – z jego błogosławieństwem i wsparciem – nagrali album „Chant: Music for Paradise” z tradycyjnym śpiewem gregoriańskim, który osiągnął ogromny sukces międzynarodowy (status platynowej płyty m.in. w Austrii i Polsce). Wydawnictwo to przyciągnęło uwagę mediów na całym świecie i rozsławiło opactwo, ukazując atrakcyjność dawnej tradycji w nowoczesnej formie. Innym ważnym wydarzeniem czasu jego posługi było objęcie w 2003 przewodnictwa nad Austriacką Kongregacją Cystersów – funkcję opata prezydenta tej kongregacji pełnił do 2007 roku. Ponadto od 2007 był kapelanem Zakonu Złotego Runa – prestiżowego bractwa rycerskiego związanego historycznie z dworem habsburskim. W lutym 2011, zbliżając się do przewidzianej prawem zakonnym granicy wieku, zrezygnował z urzędu opata, nie chcąc rozpoczynać kolejnej 12-letniej kadencji, której nie mógłby ukończyć. Jego następcą został o. Maximilian Heim OCist. Sam Henckel-Donnersmarck otrzymał tytuł altabtu (opata seniora) i pozostał w Heiligenkreuz, gdzie nadal angażował się w życie wspólnoty.