Uczęszczał do w londyńskim wraz z Jessie Ware i Florence Welch.
Mając 17 lat wraz ze swoim przyjacielem założył zespół Jack's Basement, który w późniejszym czasie rozpadł się na dwie części – jedna utworzyła grupę The Maccabees, a druga stworzyła zespół towarzyszący Peñate'owi w jego karierze solowej, z Joelem Porterem na basie i Alexem Robinsem na perkusji.
Po rozpoczęciu studiów klasycznych na University College London związał się z londyńskim klubem niezależnym i wytwórnią , która 4 grudnia 2006 roku wydała jego debiutancki singiel . Porzucił studia, by skupić się na karierze muzycznej.
Jesienią 2006 roku podpisał kontrakt z XL Recordings. Wydała ona jego debiutancki album w 2007 roku, a drugi, , w 2009 roku. W 2012 roku wydał utwór „No One Lied”, a w 2018 roku swoją pierwszą nową muzykę od ponad pięciu lat, którym był miks „A Thousand Faces”. Współpracował w tym czasie także przy albumie Davida Byrne'a , wydanym w 2018 roku.