W 2000 roku Butler przeprowadził się do Montrealu w Kanadzie, aby rozpocząć studia na Uniwersytecie McGilla. Tam w 2001 roku został współzałożycielem indierockowego zespołu Arcade Fire. Członkinią zespołu została także Régine Chassagne, którą Butler poślubił w 2003 roku. Również w tym samym roku zespół wydał debiutancki minialbum .
Butler w 2004 roku ukończył Uniwersytet McGilla, uzyskując tytuł licencjata w zakresie religioznawstwa. We wrześniu tego samego roku wydał z zespołem debiutancki album studyjny, Funeral.
Wraz z Chassagne w 2005 roku wziął udział w projekcie charytatywnym UNICEF pn. . Razem współpracowali również przy muzyce do filmu Richarda Kelly’ego The Box. Pułapka.
W marcu 2007 roku ukazał się drugi album grupy Arcade Fire pn. Neon Bible. Osiągnął on drugie miejsce na liście Billboard 200. W 2010 roku premierę miał album The Suburbs, za który zespół uzyskał w 2011 roku nagrodę Grammy w kategorii Album roku.
2 kwietnia 2011 roku LCD Soundsystem zagrał swój ostatni koncert przed rozwiązaniem. Arcade Fire wystąpił z nimi podczas utworu . Gdy James Murphy zapowiadał przed piosenką wokalistów i muzyków wspierających, Butler krzyknął: „Shut up and play the hits” (pol. Zamknij się i zagraj hity!).