W 1958 roku namalował swój pierwszy obraz historyczny, ilustrujący jedną z legend hiszpańskich. W następnych latach powstały dalsze obrazy, najczęściej o monumentalnych rozmiarach sceny historyczne, jak np. Bitwa pod Tetouanem z 1962 o wymiarach 308 × 406 cm (Tokyo, Mori Art Museum). Dzieła te charakteryzowały się przesadnym realizmem i dbałością o szczegóły. W epoce królującego abstrakcjonizmu – obrazy Dalego z tego okresu nie były cenione.
Zaprojektował logo marki lizaków Chupa Chups w 1969 roku.
Z początkiem lat 70. już niemal nic nie malował, jednakże zajmował się organizowaniem swojego muzeum. W 1974 roku Dalí otworzył zaprojektowane przez siebie muzeum – Teatro Museo Dalí w rodzinnym mieście Figueres. Gmach został urządzony z ruin teatru zbombardowanego podczas hiszpańskiej wojny domowej. Obok obrazów i instalacji Dalego w Muzeum znajdują się dzieła jego przyjaciół, m.in. Ernsta Fuchsa, Arna Brekera czy Antoniego Pitxota.
Wypowiedział wiele słynnych komentarzy na temat sztuki, w tym: Aby być surrealistą, trzeba spędzić całe swoje życie na malowaniu oczu i nosów.