Angażowała się w protesty przeciwko symbolom brytyjskiego panowania. Podczas wizyty króla Edwarda VII w 1903 roku wywiesiła w oknie swojego domu przy Coulson Avenue w Dublinie czarną halkę na kiju od miotły, co miało stanowić ironiczną odpowiedź na wszechobecne flagi brytyjskie (Union Jack) i upamiętniać zmarłego papieża Leona XIII. Incydent ten doprowadził do interwencji policji i stał się głośnym wydarzeniem politycznym.
W działalności społecznej koncentrowała się na problemie ubóstwa w Dublinie. W latach 1910–1914, współpracując ze Stephenem Gwynnem, prowadziła kampanię na rzecz rozszerzenia ustawy o posiłkach szkolnych na Irlandię. Po incydencie w St Stephen’s Green, gdzie głodne dzieci odebrały jedzenie jej synowi, zaangażowała się bezpośrednio w organizację żywienia w szkołach.
Relacje z Williamem Butlerem Yeatsem
Znajomość z Williamem Butlerem Yeatsem, nawiązana w 1889 roku, stała się jedną z najbardziej znanych relacji w historii literatury irlandzkiej. Poeta, zakochany w Gonne, oświadczył się jej po raz pierwszy w 1891 roku, lecz spotkał się z odmową. Ich więź miała charakter głównie emocjonalny i intelektualny, inspirując Yeatsa do stworzenia licznych wierszy i dramatów, w tym Cathleen ni Houlihan.