Ostatecznie jej gra z Bell Orchestre doprowadziła do zaproszenia jej do współpracy z zespołem Arcade Fire.
Kariera muzyczna Arcade Fire mały|Neufeld (po prawej) z zespołem Arcade Fire na koncercie w maju 2005 roku
Z zespołem indierockowym Arcade Fire związała się w 2003 roku, a jej współpraca z nimi zaczęła się podczas nagrywania płyty Funeral (z 2004 roku), gdy ze swoim głównym zespołem nagrywała jednocześnie w tym samym studiu co Arcade Fire. Wraz z kolegą z zespołu, , zostali stałymi członkami zespołu.
Neufeld była główną członkinią Arcade Fire na drugim i trzecim albumie studyjnym, Neon Bible (2007) i The Suburbs (2010), a także była dodatkowym muzykiem na kolejnych albumach grupy – do 2025 roku były to: Reflektor (2013), (2017), (2022) i (2025). Za album The Suburbs w 2011 roku otrzymała wraz z zespołem nagrodę Grammy w kategorii „Album roku”.
Inne zespoły mały|Neufeld wraz z grupą na występie w lipcu 2006 roku
Neufeld jest również członkinią post-rockowego zespołu , obok multiinstrumentalisty czy waltornisty . Grupa ta powstała w 1999 roku w Montrealu, a ich debiutancki album, , został wydany w 2005 roku przez . W 2009 roku okazał się drugi album, . Jej grupa w latach 2000. sporadycznie występowała, po czym w 2021 roku wydała płytę House Music.
Koncertowała oraz nagrywała także z takimi grupami, jak , czy .