Po sukcesie w Europie zdobył popularność także w Stanach Zjednoczonych, do czego przyczynił się jego występ na festiwalu w Monterey w 1967. Później był głównym artystą festiwalu Woodstock (1969) i festiwalu na wyspie Wight (1970). Wydał trzy przełomowe albumy studyjne Are You Experienced, Axis: Bold as Love, Electric Ladyland i jeden koncertowy Band of Gypsys. Płyta Are You Experienced jest jednym z najważniejszych debiutanckich albumów w historii. Electric Ladyland z kolei uznawany jest za jeden z najlepszych w historii rocka. Zmarł nagle dwa miesiące przed swoimi 28. urodzinami, uważa się, że zachłysnął się wymiocinami i zatruł barbituranami. Okoliczności śmierci nie zostały nigdy w pełni wyjaśnione; .. Sprzyjało to, i sprzyja nadal, powstawaniu wielu teorii spiskowych.
Hendrix wypracował szereg unikatowych, nieznanych wcześniej technik gry na gitarze elektrycznej, stworzył własny unikatowy styl łączący fuzz, feedback i distortion. Zrewolucjonizował niemal każdy aspekt gry na gitarze elektrycznej i wyniósł grę na niej do sztuki wirtuozerskiej. Jego spuścizna pozostaje inspiracją dla kolejnych pokoleń muzyków.