W 2000 roku ukazał się debiutancki album !!! o tej samej nazwie, a następnie pojawiły się: w 2004 roku , trzy lata później , a w 2010 roku . Będąc członkiem !!!, przeprowadził się do Nowego Jorku. Z zespołem związany był do 2010 roku, a jego miejsce zajął basista Rafael Cohen.
Jeszcze jako członek !!!, w 2004 roku został basistą zespołu LCD Soundsystem, wydając wspólnie do 2017 roku wszystkie cztery albumy: LCD Soundsystem (2005), (2007), This Is Happening (2010) i (2017). Gdy zespół zrobił sobie dłuższą przerwę z powodu pandemii COVID-19, frontman James Murphy zachęcił go do pracy nad własnym materiałem. Pope zaczął karierę solową, tworząc muzykę przy użyciu jedynie automatu perkusyjnego i syntezatora. Za sprawą swojej byłej żony, z zawodu DJ-ki, zamieszkał w Berlinie. Tam też w 2020 roku wydał swój pierwszy solowy minialbum Nur Weil Ich Kann nakładem wydawnictwa Interference Pattern Records specjalizującego się w eksperymentalnej elektronice, które Pope założył w 2018 roku. Każdy z utworów debiutanckiej EP-ki skomponował wokół pojedynczego schematu perkusyjnego, a promował go tytułowy singel wraz z teledyskiem do niego w reżyserii Doireann O’Malley i Bertranda Flaneta. 11 listopada 2022 roku ukazał się minialbum Make Each Other Happy, a 10 listopada 2023 roku trzecia EP-ka Pay Attention to the Bass, którą promował m.in.