Schuster opowiadał się też za rozwiązaniem federacyjnego Uniwersytetu Victorii. Po podziale uczelni brał czynny udział w opracowaniu jej nowego statutu i został pierwszym dziekanem Wydziału Nauk Ścisłych.
18 września 1887 roku Schuster poślubił Emmę Caroline Elizabeth Loveday (1867–1962), córkę George’a Lovedaya z Wardington w Oxfordshire, której wujem był , profesor i późniejszy rektor Owens College. Mieli pięcioro dzieci – syna i cztery córki. Małżonkowie mieszkali w Victoria Park na południe od centrum Manchesteru aż do 1913 roku, gdy Schuster nabył Yeldall Manor w pobliżu Reading, aby mieć bliżej do Londynu i Royal Society.
Główny przedmiot prac Schustera do końca lat 90. XIX wieku stanowiły wyładowania elektryczne w gazach. Wykazał on, że świecące wyładowanie wprawia gaz przejściowo w stan przewodzący za sprawą obecności naładowanych jonów. Był przy tym bardzo bliski wyznaczenia stosunku ładunku do masy elektronu, sam jednak nie rozpoznał w nim cząstki podatomowej. Jako pierwszy pokazał, jak wyznaczyć ten stosunek dla promieni katodowych z ich odchylenia w polu magnetycznym, w doświadczeniach uzyskał jednak jedynie górne i dolne ograniczenie szukanej wielkości. Ponieważ dolne z nich wypadało blisko wartości znanych z elektrolizy, uznał sprawę za rozstrzygniętą.