Popierał starania o przystąpienie Zjednoczonego Królestwa do wspólnot europejskich, a także plany dewolucji (w szczególności utworzenia samorządowych parlamentów Szkocji oraz Walii). W 1967 jego następcą na stanowisku lidera liberałów został Jeremy Thorpe. W 1976, po rezygnacji Thorpe’a z przywództwa w partii – w następstwie i podejrzeń o podżeganie do zabójstwa, Jo Grimond sprawował funkcję jej tymczasowego lidera.
Na początku 1983 ogłosił swoją rezygnację z kandydowania w do Izby Gmin. W tym samym roku został mu nadany tytuł barona (baron Grimond) – przez co wszedł w skład Izby Lordów, jako par dożywotni. W 1988, w wyniku połączenia Partii Liberalnej z Partią Socjaldemokratyczną, stał się członkiem Liberalnych Demokratów.
Życie prywatne W 1938 ożenił się z (ur. 1918, zm. 1994), córką (1887–1969; Partii Liberalnej w latach 1945–1947, baronessy Asquith of Yarnbury, par dożywotniej od 1964 do 1969), wnuczką Herberta Henry'ego Asquitha (1852–1928; lidera Partii Liberalnej w latach 1908–1918 i 1920–1926 oraz premiera od 1908 do 1916) i ciotką aktorki Heleny Bonham Carter (ur.