Jazz Composers Guild W 1964 roku Bley należał do muzyków zaangażowanych w działalność Jazz Composers Guild, kolektywu skupiającego nowojorskich twórców awangardowego jazzu. Organizacja zrzeszała m.in. Cecila Taylora, Archie Sheppa i innych muzyków związanych z nową sceną jazzową. Jej działalność przyczyniła się do powstania sieci koncertów i inicjatyw organizowanych niezależnie od tradycyjnego przemysłu muzycznego.
Syntezatory i muzyka elektroniczna Pod koniec lat 60. Bley zainteresował się możliwościami nowych instrumentów elektronicznych. Współpracował wówczas z wokalistką i kompozytorką Annette Peacock, której utwory wykonywał i która miała istotny wpływ na jego repertuar z tego okresu.
Bley należał do pierwszych muzyków jazzowych wykorzystujących syntezator Mooga podczas występów na żywo. W 1969 roku wraz z Peacock zaprezentował w nowojorskiej Philharmonic Hall program wykorzystujący syntezator Mooga. W późniejszym okresie używał również instrumentów firmy ARP.
W 1970 roku ukazał się album The Paul Bley Synthesizer Show, a w 1971 Dual Unity, nagrany z Annette Peacock i Hanem Benninkiem. Elektroniczne brzmienia stały się ważnym elementem jego twórczości na początku lat 70.