W 1941 wraz z Bieńkowskim i księdzem Edmundem Krauzem z parafii Św. Krzyża utworzyła tajną organizację społeczno-katolicką pod nazwą Front Odrodzenia Polski (FOP), w której pełniła funkcję ideologa, wydając pismo „Prawda” i pisząc dla „Prawdy Młodych”. Z ramienia FOP opublikowała w lutym 1942 na łamach „Polski Zbrojnej Moralnie”, organu prasowego antykomunistycznej organizacji Rycerski Zakon Krzyża i Miecza, broszurę pt. Prawdziwe oblicze Piusa XII, w której broniła niekonfrontacyjnej postawy papieża wobec agresji i zbrodni hitlerowskich. Przystąpiła do polityczno-wojskowej katolickiej organizacji podziemnej Unia, założonej w 1940 i kierowanej przez Jerzego Brauna, choć do negocjowanego wiosną 1942 i ponownie w 1943 połączenia Unii z FOP nie doszło z powodu personalnych konfliktów między unionistami a Bieńkowskim. 11 sierpnia 1942 Kossak opublikowała w imieniu FOP ulotkę Protest przeciwko zagładzie Żydów. We wrześniu 1942 wraz z Wandą Krahelską powołała Tymczasowy Komitet Pomocy Żydom, przekształcony wkrótce w Radę Pomocy Żydom „Żegota” (za tę działalność w 1982 odznaczona została medalem Sprawiedliwych wśród Narodów Świata). 3 listopada 1942 jako matka chrzestna, wraz z Marią Kann, uczestniczyła w Kościele Panien Kanoniczek w Warszawie przy ul.