Alkuin popadł więc w pewien konflikt z Karolem Wielkim, który już w rok po jego odejściu do Tours wydał zarządzenie o obowiązku przyjmowania dzieci do szkół bez względu na ich późniejsze przeznaczenie życiowe, ponowione w roku 801.
Z jego twórczością teologiczną związane jest zaangażowanie w spory teologiczne epoki, zwłaszcza na synodach we Frankfurcie nad Menem (793) i w Akwizgranie. Zwalczał adopcjanizm i obrazoburstwo, brał udział w sporze o Filioque. Na synodzie w Akwizgranie ujawnił herezję adopcjanizmu w poglądach biskupa Urgel Feliksa i arcybiskupa Toledo Elipanda. Z jego inspiracji Karol Wielki przyjął teokratyczną interpretację uprawomocnienia swojej władzy, uznając się za władcę chrześcijańskiego ludu z Bożej łaski. Z inspiracji Alkuina do liturgii mszy niedzielnych i świątecznych został wprowadzony śpiew Credo wraz z Filioque.
Alkuin był wybitnym pedagogiem, tworzył utwory o charakterze dydaktycznym, przyczynił się znacząco do rozwoju średniowiecznej metodyki i mnemotechniki. Miał wielu wybitnych uczniów – należą do nich m.in. arcybiskup Arno, biskup Teodulf, opat Adalhard, Amalaryk z Metzu, kronikarz i biograf Karola Wielkiego Einhard a przede wszystkim wszechstronny uczony, bł. Hraban Maur.